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鈣鈦礦太陽能電池激發態載流子復合機制研究取得進展

儀表研發 2020年02月18日 17:09:13 來源:中國科學技術大學人氣:13249
  【儀表網 儀表研發】近日,中國科學技術大學物理學院及合肥微尺度物質科學國家研究中心國際功能材料量子設計中心(ICQD)教授趙瑾團隊在鈣鈦礦太陽能電池電子空穴復合機理研究工作中取得新進展,他們利用團隊自主發展的第一性原理激發態動力學程序,揭示了低頻振動聲子在電子空穴復合機制中的重要作用,該結果以Low-frequency lattice phonons in halide perovskites explain high defect tolerance toward electron-hole recombination 為題,發表在Science Advances上,第一作者褚維斌在合肥微尺度物質科學國家研究中心取得博士學位,趙瑾與匹茲堡大學教授Wissam A. Saidi為共同通訊作者。
 
  半導體材料缺陷與雜質如何影響電子空穴復合是這個領域的重要科學問題。早在19世紀50年代,著名的科學家Shockley, Read和Hall就提出了Shockley-Read-Hall (SRH)模型,在這個模型中,他們認為能量位于能隙中間的“深能級”會形成電子-空穴復合中心,多年來,半導體科學界的許多科學家都在使用這個簡單的判據。然而,在SRH模型中,電聲耦合效應并沒有被考慮進來,而電聲耦合卻是電子空穴通過非輻射躍遷復合的決定性因素。在本工作中,趙瑾團隊利用自主研發的第一性原理激發態動力學軟件Hefei-NAMD研究了鉛鹵鈣鈦礦電池MAPbI3中缺陷對電子空穴復合的影響,準確地考慮了電聲耦合、能級差、原子運動速度、電子退相干、載流子濃度等因素,發現在這個體系中,缺陷并不會形成電子空穴復合中心,出現了SRH模型完全失效的情況。通過定量的電聲耦合分析發現,由于材料硬度低,無論有沒有缺陷,對電子空穴復合有貢獻的聲子都是低頻聲子,對應的非絕熱耦合量小,使電子空穴復合變慢,這也是鉛鹵鈣鈦礦電池雖然有很多缺陷,卻仍然擁有較好的太陽能轉化效率的原因。
 
  在本工作中,Wissam A. Saidi負責體系缺陷結構的搭建及基態的計算,趙瑾課題組負責激發態動力學計算。本工作是Hefei-NAMD軟件的又一重要應用,自2016年起,利用該軟件發表的學術論文已接近30篇。
 
  本工作受到基金委、科技部、安徽省等的支持。
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